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佐藤 匠; 音部 治幹; 森下 一喜; 丸藤 崇人; 石川 高史; 藤島 雅継; 中野 朋之
JAEA-Technology 2023-016, 41 Pages, 2023/09
本報告書は、2018年8月から2021年3月までに実施した、燃料研究棟における実験済核燃料物質の安定化処理の結果をまとめたものである。2017年6月6日に燃料研究棟において発生した汚染事故後に制定された核燃料物質の取扱いに関する管理基準に基づいて、燃料研究棟内のプルトニウム(Pu)を含む実験済核燃料物質のうち、放射線分解による内圧上昇の原因となる有機物を含有した試料(汚染事故の原因となったエポキシ樹脂とPu粉末を混合したX線回折試料を含む)、空気中で活性な炭化物及び窒化物試料、貯蔵容器の腐食の原因となる塩化物試料を対象として安定化処理を実施した。有機物を含有した試料、炭化物及び窒化物試料については空気気流中で650C及び950Cでそれぞれ2時間加熱することで有機物を除去してPu及びウラン(U)を酸化物に転換し、塩化物試料は500C以上の溶融状態でリチウム(Li)-カドミウム(Cd)合金との反応によりPu及びUをCd金属中に還元抽出してU-Pu-Cd合金に転換した。対象とした全ての試料の安定化処理を実施し、燃料研究棟の貯蔵設備に貯蔵することで作業を完了した。他の核燃料物質取扱施設における同種の実験済試料の安定化処理についても、本報告書の内容が活用されることを期待する。
林 博和; 津幡 靖宏; 佐藤 匠
日本原子力学会和文論文誌(インターネット), 22(3), p.97 - 107, 2023/08
加速器駆動システムによるマイナーアクチノイド(MA)核変換技術開発において、高濃度MA含有窒化物燃料及びその再処理に関する研究開発が行われている。本研究では、燃料に含まれる超ウラン元素(TRU)の崩壊熱が乾式再処理プロセスに与える影響を評価するため、各物質の発熱量及びアルゴンガス雰囲気での各物質の温度上昇値を推定し、これらの計算結果及び各物質の制限温度の設定値を用いて、乾式再処理プロセスにおける各物質の取扱制限量を検討した。さらに、この検討結果を基に、直径26cm塩浴深さ13cmの溶融塩電解槽25基によって、ADS1基分の使用済MA燃料を200日間で処理することを提案した。また、TRUを回収したCd陰極から窒化物を製造する蒸留窒化工程については、直径4cm高さ4cmのCd陰極を4分割したCd-TRU合金を原料とすることを提案した。これらの物質量及び装置規模と台数に関する検討結果から、MA核変換用窒化物燃料の乾式再処理工学規模装置の実現性は高いことが示唆された。
米田 安宏; 辻 卓也; 松村 大樹; 岡本 芳浩; 高木 聖也; 高野 公秀
Physica B; Condensed Matter, 663, p.414960_1 - 414960_9, 2023/08
被引用回数:0 パーセンタイル:0(Physics, Condensed Matter)DyN-ZrN固溶体の局所構造と平均構造を抽出するために、放射光X線を用いた種々の測定を行った。X線吸収微細構造(XAFS)と高エネルギーX線回折を組み合わせてナノスケールの構造解析を行い、DyN-ZrN固溶体の構造不安定性を議論した。DyN-ZrN固溶体は岩塩型立方晶の結晶構造を持ち、金属サイトの化学秩序や窒素サイトの結合長分布などの不安定性があり、相分離や構造不連続の原因となっていることがわかった。
原子力基礎工学研究センター; 燃料サイクル設計室; プルトニウム燃料技術開発センター; プラント技術イノベーション推進室; 高速炉サイクル研究開発センター; J-PARCセンター
JAEA-Review 2022-052, 342 Pages, 2023/02
本報告書は、日本原子力研究開発機構が実施してきた分離変換技術に関する研究開発の現状について、特に第3期中長期計画期間(20152021年度)における研究開発成果を中心としてまとめたものである。分離技術に関しては溶媒抽出法と抽出クロマト法の研究開発を述べ、マイナーアクチノイド含有燃料技術に関して簡素化ペレット法を用いた酸化物燃料製造と、外部ゲル化法を用いた窒化物燃料製造および窒化物燃料の乾式再処理に関する研究開発成果をまとめた。核変換技術に関しては、高速炉と加速器駆動システムを用いた核変換技術に係る研究開発をまとめた。最後に今後の研究開発に必要な施設整備に言及した。
林 博和; 柴田 裕樹; 佐藤 匠; 音部 治幹
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 332(2), p.503 - 510, 2023/02
被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Analytical)Ar気流中における1323Kでの窒化物とPdの反応によって、MPd (M=Gd, Np)が生成することを示した。生成物は、立方晶系のAuCu型GdPd ( = 0.4081 0.0001nm)及びNpPd ( = 0.4081 0.0001nm)であった。NpNとPdとの反応生成物中には、六方晶系のTiNi型NpPdも含まれていた。本研究で得られたMPd (M=Gd, Np)試料と塩化カドミウムの673Kでの真空雰囲気での固相反応では、塩化物が生成すること、及び、副生成物としてPdで飽和したCd相と金属間化合物PdCdが得られることを示した。
中沼 貴澄*; 岩片 悠*; 渡部 ありさ*; 細井 卓治*; 小林 拓真*; 染谷 満*; 岡本 光央*; 吉越 章隆; 志村 考功*; 渡部 平司*
Japanese Journal of Applied Physics, 61(SC), p.SC1065_1 - SC1065_8, 2022/05
被引用回数:8 パーセンタイル:75.56(Physics, Applied)本研究ではSiC(110)面のNO窒化過程を詳細に観察し、MOSキャパシタの電気的特性への影響を調べた。具体的には、走査型X線光電子分光法によりサブナノメートルオーダの窒素分布プロファイリングを行った。その結果、窒化は(0001)面よりもはるかに速く進行し、界面の窒素濃度は約2.3倍であった。暗所および紫外線照射下で容量-電圧()測定を行い、伝導帯端/価電子帯端近傍の欠陥や、ヒステリシス・シフトを引き起こす欠陥を評価した。これらの欠陥は、窒化の進行とともに失活化されたが、過度の窒化は逆に電気的特性の劣化を招くことが分かった。以上の実験結果をもとに、NO窒化の最適条件を議論した。
中沼 貴澄*; 小林 拓真*; 細井 卓治*; 染谷 満*; 岡本 光央*; 吉越 章隆; 志村 考功*; 渡部 平司*
Applied Physics Express, 15(4), p.041002_1 - 041002_4, 2022/04
被引用回数:6 パーセンタイル:64.66(Physics, Applied)NO窒化SiC(110)(a面)MOSデバイスのリーク電流およびフラットバンド電圧(VFB)安定性を系統的に調査した。NO窒化は界面特性改善に有効であるが、Fowler-Nordheim(F-N)電流の立ち上がり電界を1MVcm程度低下させ、顕著なリーク電流をもたらした。また、放射光X線光電子分光による測定の結果、窒化処理によってSiO/SiC界面の伝導帯オフセットが低減していることがわかり、リーク電流増大の起源が明らかになった。さらに、正および負バイアスストレス試験により、窒化a面MOSデバイスでは、電子および正孔注入に対してVFBが不安定であることが明確に示された。
岩佐 龍磨; 有馬 立身*
JAEA-Technology 2021-036, 23 Pages, 2022/03
加速器駆動システムによる核変換用のマイナーアクチノイド(MA)含有窒化物燃料について、炉心異常事象時のふるまい解析や安全性の検討のために、その熱分解温度や融点を把握しておくことは非常に重要である。本報告書では、少量試料でごく短時間での測定が期待できる手法として、レーザーを利用した融点測定システムを構築し、実証試験を行った。窒化物燃料の熱分解温度に近い3000K付近の温度領域について、高融点金属試料を用いて温度評価を行い、システムの技術的成立性を評価した後、実際に窒化物試料の融点を測定した。
村上 毅*; 林 博和
Journal of Nuclear Materials, 558, p.153330_1 - 153330_7, 2022/01
被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Materials Science, Multidisciplinary)使用済TRU窒化物燃料の再処理方法として研究開発が行われている化学溶解法は、塩素化剤を用いて溶融塩へ使用済燃料の溶解を行い、還元抽出法などによって溶融塩からTRUを分離回収する方法である。使用済燃料溶解の工程(化学溶解工程)では、窒化物等との化学反応によって消費されるよりも多くの量の塩素化剤(CdCl及びZrCl)を使用する必要があることが知られており、これらの成分が還元抽出法によるTRU分離に影響を及ぼすことが懸念されている。本論文では、化学溶解工程後に溶融塩中に残存するZr及びCdを選択的に回収する電解回収プロセスを付加することによってこれらの成分の影響を低減すること、及び回収したZr及びCdを塩素化剤として再利用することを提案した。また、化学溶解工程の条件及び電解回収の進行に伴い変化する溶融塩中のCdClとZrClの濃度比が電解回収プロセスへ与える影響を確認するため、LiCl-KCl共晶溶融塩(723K)中のZrとCdの電解挙動を明らかにする試験を行った。ZrとCdを選択的に回収するため、液体Cdを陰極として用い、TRUの還元電位よりも高い電位(-1.05V (vs. Ag/AgCl))において定電位電解を行い、広い範囲のCdCl/ZrCl濃度比においてZr及びCdの回収が可能であり、その電流効率はほぼ100%であることを確認した。
尾形 孝成*; 高野 公秀
日本原子力学会誌ATOMO, 63(7), p.541 - 546, 2021/07
日本原子力学会核燃料部会の活動の一環として、軽水炉燃料及び各種の新型燃料について解説する連載講座を展開している。その第4回として、高速炉用金属燃料(電力中央研究所担当)及びADS用窒化物燃料(原子力科学研究所担当)について、燃料概念と照射挙動及び研究開発状況について解説したものである。
岩佐 龍磨; 高野 公秀
JAEA-Technology 2020-024, 29 Pages, 2021/03
高レベル放射性廃棄物の減容・有害度低減のために、発電炉使用済燃料中に含まれるマイナーアクチノイド(MA)を分離回収し、核変換用燃料に添加して燃焼させる核変換の研究開発が進められている。日本原子力研究開発機構原子力科学研究所では、加速器駆動システムによる核変換用の燃料として、MAを高濃度に含有させた窒化物燃料を研究している。窒化物燃料製造に天然の窒素を用いた場合、Nの(n,p)反応によって燃料中にCが蓄積するので、これを避けるためにNを高濃度に同位体濃縮した特殊な窒素ガスを用いる必要がある。この窒素ガスは高価なため、実燃料製造では電気炉でのMA酸化物から窒化物への転換時にNガス中に生成する一酸化炭素(CO)を除去し、再び電気炉へ供給する窒素循環精製システムの利用が経済性向上の観点から必須となる。本報告書では、まずCO除去ユニットと窒素循環・自動供給ユニットからなる窒素循環精製システムの性能要件を検討した上で、実験室規模の実証試験用試作機の設計を行った後にこれを製作し、全体の性能を評価した。その結果、各ユニットは性能要件を十分に満たしており、今回実証したシステム概念が水素自動添加等の機能を追加することで実燃料の製造に適用可能であることを確認した。
高野 公秀
JAEA-Review 2020-080, 24 Pages, 2021/03
加速器駆動システムによるマイナーアクチノイド核変換用燃料の化学形として窒化物が適するが、天然窒素中のNから(n,p)反応によりCが生成して燃料中に蓄積する。この問題を避けるため、天然窒素中に少量含まれるNを高濃度に同位体濃縮した特殊な窒素ガスを燃料製造に用いる必要があり、その入手実現性に目処をつけることが大きな課題の一つとなっていた。本報告書では、燃料製造に必要な濃縮度とガス量を試算した上で、既存のN同位体濃縮技術を調査した結果、現在は机上検討段階であるもののN低温蒸留法が大規模プラント化の観点からは安全で有望な方法であると判断した。同様の技術を用いたO濃縮プラントがすでに複数稼働しており、その技術と機器類を流用可能である。N低温蒸留法による同位体濃縮プラントから燃料製造用のNガス供給を受けることを想定し、濃縮度と年産量をパラメータとした濃縮シミュレーションを行い、プラント規模を評価するとともに構成設備・機器類の基本仕様を定めた。その結果、濃縮度99%で年産量1000kgの濃縮プラントが技術的に十分可能な見通しを得た。また、このプラントの建設費と運転費用から製品単価を評価し、現状の流通価格の1/30程度に低く抑えられることを示した。この調査により、燃料製造に必要なNガスを技術的にも経済的にも入手可能な見通しを得られたことの意義は大きい。
舘野 春香; 佐藤 匠; 津幡 靖宏; 林 博和
Journal of Nuclear Science and Technology, 57(3), p.224 - 235, 2020/03
被引用回数:6 パーセンタイル:54.98(Nuclear Science & Technology)階層型燃料サイクル概念に基づく、加速器駆動システムを用いた長寿命マイナーアクチノイド(MA)核変換技術の研究開発が行われている。MA核変換用燃料としては、窒化ジルコニウムを不活性母材とするMAとPuの窒化物固溶体が第一候補とされている。乾式再処理は、高い比放射能及び崩壊熱を有する使用済窒化物燃料から残留MAを回収する方法として適している。再処理プロセスの主工程である溶融塩電解精製により、使用済窒化物燃料が陽極溶解され、アクチノイドが液体カドミウム陰極に一括回収される。その際、MA回収率と回収MA中の不純物(希土類元素)濃度の目標値が達成できるように再処理プロセスを設計する必要がある。本研究では、プロセス設計において重要な知見を得るために、使用済窒化物燃料の乾式再処理における物質収支評価を行った。処理条件の変更による物質フロー及び発生廃棄物量への影響を調べた。
武田 裕介; 飯田 清*; 佐東 信司*; 松尾 忠利*; 長嶋 泰之*; 大久保 成彰; 近藤 啓悦; 平出 哲也
JPS Conference Proceedings (Internet), 25, p.011023_1 - 011023_3, 2019/03
今回、(1)810C、600分、(2)850C、720分のふたつの条件でチタン合金表面に窒化層を導入した。低速陽電子ビームを用いて、陽電子消滅線ドップラー広がり測定により試料表面を測定した結果、表面近傍において陽電子は欠陥に捕まって消滅していることがわかった。TEM観察によると表面近傍には10nm程度の結晶粒が存在しており、ほとんどの陽電子は結晶中を拡散後、粒界の欠陥において消滅していることが明らかとなった。さらに、陽電子消滅ドップラー広がり測定の結果は、陽電子の消滅している部位における化学組成が深さに対して変化していることを示していたが、EDS観察においても、バナジウムなどの不純物に深さ依存性があることが示され、これらの測定結果は粒界における不純物濃度の変化を反映していると考えられる。
高野 公秀
我が国将来世代のエネルギーを担う核燃料サイクル; 脱炭素社会のエネルギー安全保障; NSAコメンタリーシリーズ, No.24, p.163 - 167, 2019/03
本解説記事は、「我が国の核燃料サイクル現状と将来展望」の大テーマのもと、マイナーアクチノイド(MA)核変換のための窒化物燃料サイクルに関する研究開発の現状と今後の方向性について解説したものである。原子力機構におけるMA含有窒化物燃料の製造、物性データ取得・ふるまい解析、乾式再処理の研究成果概要と、窒素15同位体濃縮技術の検討状況についてとりまとめた。
林 博和; 千葉 力也*
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.196 - 199, 2018/11
原子力機構は、加速器駆動システム(ADS)用マイナーアクチノイド(MA)核変換燃料としてウランを含まないMA窒化物燃料の研究開発を実施している。本研究では、MA核変換燃料の第一候補である、窒化ジルコニウム(ZrN)を不活性母材として用いる窒化物固溶体について、ランタノイド元素を超ウラン元素の模擬物質として用いた硝酸中への溶解挙動測定試験を行った。その結果、ZrN粉末試料の8M硝酸への溶解は室温で約100日、約110Cでの加熱条件下で15時間かかるのに対し、0.4DyN-0.6ZrN固溶体粉末試料は室温の8M硝酸中に容易に溶解することを示した。また、0.4DyN-0.6ZrN固溶体粉末試料を硝酸で溶解した溶液の化学分析試験によって、試料の組成を測定した。
高田 郁弥*; 伊藤 啓太*; 竹田 幸治; 斎藤 祐児; 高梨 弘毅*; 木村 昭夫*; 末益 崇*
Physical Review Materials (Internet), 2(2), p.024407_1 - 024407_5, 2018/02
被引用回数:14 パーセンタイル:48.04(Materials Science, Multidisciplinary)X-ray absorption spectroscopy (XAS) and X-ray magnetic circular dichroism measurements were performed at the Ni and Fe absorption edges for NiFeN ( = 1 and 3) epitaxial films. Shoulders at approximately 2 eV above the Ni main peaks in the XAS spectrum of NiFeN were interpreted to originate from hybridization of orbitals between Ni 3 at face-centered (II) sites and N 2 at body-centered sites, while such features were missing in NiFeN film. Similar shoulders were observed at Fe edges in both films. Hence, Ni atoms preferentially occupied corner (I) sites, where the hybridization was weak because of the relatively long distance between Ni at I sites and N atoms. The relatively large magnetic moment deduced from sum-rule analysis of NiFeN also showed a good agreement with the presence of Ni atoms at I sites.
辻本 和文; 荒井 康夫; 湊 和生
日本原子力学会誌ATOMO, 59(11), p.644 - 648, 2017/11
本稿は、日本原子力学会「放射性廃棄物の分離変換」研究専門委員会において、国内外における分離変換技術や関連する技術の研究開発状況について調査・分析してきた結果を基に、長寿命核種の分離変換技術の現状について、4回に分けて紹介するものである。第4回にあたる本稿では、加速器と未臨界炉を組み合わせた加速器駆動システム(ADS)と核変換用窒化物燃料を用いた核変換システムについて解説するとともに、分離変換技術の開発がどの段階まで進んでいるのかを解説する。ADSについては、ADSによるMA核変換システムの特徴について述べるとともに、日本原子力研究開発機構(JAEA)で概念検討を進めている液体鉛ビスマス冷却システムを解説した。また、JAEAで実施中の主な研究開発項目を述べるとともに、現在計画中の新たな実験施設を紹介した。窒化物燃料については、MA核変換システム用燃料としての特徴、製造技術と使用中の燃料ふるまい評価における課題を解説するとともに、JAEAで実施中の主な研究開発項目を紹介した。最後に、新技術の着想から実用化までをいくつかの段階に分けて技術開発の進展を体系的に示す指標である技術成熟度(TRL)を用いて、わが国における分離変換技術の成熟度を評価した結果を示した。
辻本 和文
エネルギーレビュー, 37(9), p.11 - 14, 2017/08
加速器駆動システム(ADS)は、加速器と未臨界炉を組み合わせたシステムであり、高レベル放射性廃棄物に含まれるマイナーアクチノイドを効果的に変換することを目的としている。日本原子力研究開発機構(JAEA)では、ADSに関する様々な研究開発を実施している。本稿では、核変換システムとしてのADSの概要を述べるとともに、JAEAで実施中のADS関連研究開発の状況と今後の計画について紹介する。
武田 裕介; 飯田 清*; 佐東 信司*; 松尾 忠利*; 長嶋 泰之*; 大久保 成彰; 近藤 啓悦; 平出 哲也
Journal of Physics; Conference Series, 791(1), p.012022_1 - 012022_4, 2017/02
被引用回数:1 パーセンタイル:41.91(Physics, Multidisciplinary)ゴルフクラブや、航空機用構造材料等に広く用いられているチタン合金は、表面を窒化処理することで硬さを飛躍的に増すことが知られているが、熱処理温度または時間によっては表面に形成された窒化層が負荷により簡単に剥離してしまい、実用性に欠く場合がある。そこでわれわれは2つの窒化条件、(1)810C 600minと(2) 850C 720minで処理した試料を準備し、その表面に形成された窒化層を、陽電子消滅線ドップラー広がり(DB)測定で評価した。窒素の拡散のみ考慮して評価すると0.05-0.1mまで窒化されると予想されるが、DBによる評価では窒化によって導入される欠陥層は0.5mを超える領域まで達していることがわかった。